Aperiodic crystals: structure, dynamics and electronic properties

Aperiodische Kristalle sind Materialien, welche Fernordnung in ihrer atomaren Struktur aufweisen, aber keine Gitterperiodizität besitzen. Es gibt drei Klassen solcher Materialien: inkommensurabel modulierte Strukturen, inkommensurable Kompositkristalle und Quasikristalle. Sie werden in allen Substanzklassen gefunden, von den reinen Elementen bis zu Proteinkristallen. Trotz des Fortschritts im Verständnis dieser faszinierenden Strukturen, ist die Frage nach dem Einfluss aperiodischer Ordnung auf physikalische Eigenschaften immer noch unbeantwortet. Ziel des Projekts ist es, ein umfassendes Verständnis der Beziehung zwischen aperiodischer Fernordnung und physikalischen Eigenschaften, unter besonderer Berücksichtigung der phononischen, phasonischen und elektronischen Freiheitsgraden, zu entwickeln. Phasonen sind diffusive Festkörperanregungen, welche ausschließlich in aperiodischen Systemen auftreten, aber deren Beziehungen zu Gitterschwingungen und elektronischen Eigenschaften bisher unverstanden sind. Um hier Neuland zu betreten, werden sich sechs Gruppen mit komplementären experimentellen und theoretischen Expertisen im Bereich aperiodischer Kristalle gemeinsam fokussieren auf drei zentrale Aspekte und deren Wechselwirkung: "Atomare Struktur", "Dynamik und Phasonen", und "Elektronische Eigenschaften". Durch Untersuchungen an fünf, aus allen Klassen aperiodischer Kristalle ausgewählten Verbindungen wollen wir ein umfassendes Verständnis aperiodischer Systeme entwickeln. Wir werden die neuen Möglichkeiten an Großforschungseinrichtungen nutzen und experimentelle Untersuchungen durch state-of-the-art Simulationsrechnungen, entweder im Rahmen von Dichtefunktionaltheorie (DFT) oder mit Modell-Hamiltonians erweitern. Konkret sind Untersuchungen an folgenden Systemen geplant: (i) Die homologe Reihe der Phosphat-Wolfram-Bronzen, wofür die nicht verstandene Wechselwirkung zwischen der Ladungsdichtewelle (CDW), dem soft-Phonon und der Phason-Anregung untersucht werden soll. (ii) Inkommensurabel moduliertes Rb2ZnCl4, wofür zum ersten Mal die Entwicklung der Phasonen bei Änderung der Modulation von harmonisch zu stark anharmonisch untersucht werden kann. (iii) Der inkommensurable Kompositkristall [Sr]1+x[TiS3], wofür Phasonen in einem Kompositkristall mit wenig Unordnung identifiziert werden sollen. (iv) Der kürzlich entdeckten 2-dimensionale dodekagonale oxidische Quasikristall, mit atomar aufgelösten Phasonflips. Und (v) der binäre Tsai-Typ Quasikristall der ikosaedrischen Quasikristallfamilie. Austausch von Doktoranden, gemeinsame Experimente und enge Zusammenarbeit zwischen Theorie und Experiment gewährleisten eine kohärente Herangehensweise im Verbund. Die Ergebnisse werden neues Licht auf aperiodische Kristalle werfen und Impulse geben für die Umsetzung des Konzepts der Aperiodizität hinsichtlich möglicher Anwendungen von schnellen Ionenleitern, Hochtemperatur-supraleitern, elektronischen und thermoelektrischen Materialien.