Third party funded individual grant
Start date : 01.05.2017
End date : 30.04.2020
Extension date: 31.10.2020
Die spontane Anordnung unabhängiger Bausteine in geordnete Überstrukturen ist eine in der Natur weitverbreiterter Strategie, die auf allen Längenskalen stattfindet. Wichtige Beispiele sind Kristallisationzprozesse, Verbundsstrukturen und die Selbstorganisation von Zellen zu einem lebenden Organismus. Ein detailliertes Verständnis des Zusammenspiels von Bausteinen, Prozessbedingungen und resultierenden Strukturen ist für die Kontrolle von Materialeigenschaften von zentraler Bedeutung. In diesem Antrag möchten wir die Selbstorganisation sphärischer Polymerkolloide in eingeschränkten Geometrien sowohl experimentell als auch theoretisch untersuchen. Polymerkolloidpartikel, die sich einfach und mit hoher Präzision synthetisieren lassen, bieten einen idealen Zugang zur Untersuchung der Struktur-Eigenschafts-Beziehung nanoskaliger Materialien. Kolloide mit ausreichend geringer Größenvariation ordnen sie sich spontan zu geordnete Überstrukturen in dichtester, flächenzentrierter Kugelpackung an. Diese sogenannten Kolloidkristalle weisen intensive Strukturfarben auf.Der Einfluss eingeschränkter Geometrien auf die sich selbstorganisierenden Teilchen kann den Ordnungsprozess signifikant beeinflussen und zu vollständig neuen Kolloidkristallen führen. Besonders interessante Geometrien lassen sich mit Emulsionstropfen realisieren, die die Ausbildung periodischer Strukturen aufgrund der vorhandenen Grenzflächen und Krümmung verhindern. In unseren Voruntersuchungen haben wir kugelförmige Anordnungen mit erstaunlich präzisen Strukturdetails und ungewöhnlichen Symmetrien beobachtet, die es uns erstmals ermöglichen, den Einfluss der geometrischen Einschränkung im Detail zu untersuchen. Vorhandene Modelle zur Beschreibung solcher Selbstorganisationsprozesse basieren auf dem Prinzip der Entropiemaximierung nicht-wechselwirkender Kugel mit harten Grenzflächen. Obwohl unsere beobachteten Strukturen den allgemeinen Vorhersagen dieses Modells grundsätzlich entsprechen, zeigen sie dennoch ein reicheres Phasenverhalten, was sich mit den bekannten Modellen nicht erklären vollständig erklären lässt. Wir erwarten insbesondere, dass kinetische Aspekte sowie die Verformbarkeit der Grenzfläche eine wichtige Rolle im Ordnungsprozess spielen.Das Ziel dieses Antrags ist es, ein kohärentes Model für den Selbstorganisationprozess unter externer geometrischer Einschränkung zu entwickeln und den Strukturbildungsprozess vorherzusagen und solche Strukturen präzise und reproduzierbar herzustellen. Hierzu kombinieren wir experimentelle, theoretische, und computergestützte Methoden. Unsere Rechnungen verwenden als Parameter die Oberflächenspannung und Verformbarkeit der Grenzfläche sowie die Wechselwirkung der Grenzfläche mit den kolloidalen Teilchen. Als Beispiel für eine funktionale, emergente Eigenschaft untersuchen wir Strukturfarben der Kolloidstrukturen, die durch Wahl experimenteller Parameter gezielt gesteuert werden kann.