Zhao W (2023)
Publication Type: Thesis
Publication year: 2023
Polymermaterialien begannen im letzten Jahrhundert, eine wichtige Rolle in technischen Anwendungen zu spielen. Gleichzeitig wurde die Polymerwissenschaft auf der Grundlage von Polymerexperimenten begründet und weiterentwickelt. In den letzten Jahrzehnten haben sich Molekulardynamiksimulationen (MD) zu einem leistungsfähigen Werkzeug entwickelt, um die Mechanik dieser Materialien als Ergänzung zu Experimenten zu untersuchen und somit tiefere Einblicke auf atomistischer und molekularer Ebene zu ermöglichen. Obwohl MD-Simulationen viel dazu beigetragen haben, die Lücken zwischen Theorie und experimentellen Beobachtungen auf dem Gebiet der Polymermechanik zu schließen, sind sie aufgrund des Rechenaufwands auf kleine Skalen beschränkt. Daher sind sie nur für Probleme geeignet, die de facto einen Kontinuumspunkt darstellen, in dem höherskalige Heterogenitäten vernachlässigt werden müssen. Bei Problemen mit heterogenen Materialien wie polymerbasierten Nanokompositen oder rissbehafteten Proben, ist ein viel größerer, typischerweise rechnerisch nicht erfassbarer Materialumfang in den Simulationen zu berücksichtigen. Dem kann durch die Kopplung von MD-Simulationen mit der Kontinuumsmechanik begegnet werden, bei der die molekulare Auflösung auf bestimmte Regionen beschränkt ist, die z. B. hohen Belastungen ausgesetzt sind. Die verbleibenden Bereiche wiederum werden mit Kontinuumsauflösung mit geringerem Rechenaufwand beschrieben. Daher zielt diese Arbeit darauf ab, eine atomistisch-kontinuierliche Kopplungsmethode für Bruchsimulationen von glasartigen Polymeren zu entwickeln.
Das in dieser Arbeit vorgestellte Verfahren basiert auf der Capriccio-Methode, die für Multiskalensimulationen von amorphen Polymeren entwickelt wurde und ein Kontinuum und ein MD-Gebiet in einem überlappenden Bereich durch eine gegenseitige Überblendung der Energien zusammen mit kinematischen Koppelbedingungen verknüpft. Das Kontinuum verwendet ein Materialmodell, welches das makroskopische Verhalten des durch die MD-Simulationen beschriebenen Materials möglichst genau abbildet. Die ursprüngliche Capriccio-Methode verwendet ein elastisches Materialmodell und ist daher auf den elastischen Bereich von Polymeren unter geringer Verformung beschränkt. Für Bruchsimulationen soll sie jedoch auf Inelastizität erweitert werden. Dies kann erreicht werden durch ein geeignetes Materialmodell, welches basierend auf reinen MD-Simulationen bestimmt wird.
Die vorliegende Arbeit verwendet mittels ``coarse graining'' (CG) vergröbert aufgelöstes ataktisches Polystyrol als beispielhaftes Polymer. Zunächst werden MD-Simulationen als einachsige Zugversuche bei unterschiedlichen Temperaturen mit verschiedenen Dehnungsraten bei großen Dehnungen durchgeführt, wobei temperatur- und belastungsabhängige mechanische Verhalten sowie die Zeit-Temperatur-Superposition bei großen Deformationen untersucht werden. Bei Wahl einer geeigneten temperaturabhängigen Belastungshistorie können Entfestigungseffekte reduziert werden, worauf aufbauend ein einfaches, isothermes viskoelastisch-viskoplastisches (VE-VP) Materialmodell mit 11 Parametern vorgeschlagen wird. Durch die Einbeziehung dieses Modells in das Kontinuumsgebiet ist die inelastische Erweiterung der Capriccio-Methode in der Lage, glasartige Polymere bei großen Verformungen zu simulieren. Da das VE-VP Materialmodell ratenabhängig ist, muss eine geeignete zeitliche Kopplung zwischen dem MD-Gebiet und dem Kontinuum implementiert werden. Darüber hinaus werden die Parameter für die Kopplung anhand von Multiskalensimulationen eingehend untersucht. Abschließend werden zwei Beispiele für Bruchsimulationen in Mode-I und Dreipunkt-Biegeversuchen vorgestellt. Obwohl diese Methode auf Basis von modellhaftem Polystyrol entwickelt wurde, wird eine Übertragbarkeit auf andere Polymermaterialien und deren Nanokomposite erwartet.
APA:
Zhao, W. (2023). Multiscale modeling of the fracture behavior of glassy polymers across the atomistic and continuum scale (Dissertation).
MLA:
Zhao, Wuyang. Multiscale modeling of the fracture behavior of glassy polymers across the atomistic and continuum scale. Dissertation, 2023.
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