Stabilising elements in high oxygen coordination numbers: topo-structural implication on glass strength

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Start date : 01.01.2016


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SPP 1594: Topological Engineering of Ultra-Strong Glasses

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Scientific Abstract

Die Glastopologie beschreibt die Anordnung von Strukturelementen im Glas über kurze und mittlere Längenskalen und neueste Entwicklungen in der Constraint-Theorie erlaubten es, mechanische Eigenschaften einiger Glassysteme erfolgreich vorherzusagen. In diesem Projekt soll die tatsächliche Topologie von Glasnetzwerken durch Kombination komplementärer Methoden charakterisiert werden: Moderne Festkörper-NMR-Spektroskopie soll nicht nur eingesetzt werden, um durch Einsatz etablierter MAS-NMR- und MQMAS-NMR-Methoden die lokalen Strukturmotive (1 - 2Å: Natur der Netzwerkpolyeder, Bindungsverhältnisse, lokale Symmetrie) aufzuklären. Vielmehr sollen in einem zweiten Schritt auch die Frage beantwortet werden, wie sich die identifizierten Netzwerkpolyeder miteinander verknüpfen und letztendlich das ausgedehnte dreidimensionale Netzwerk ausbilden. Hier stehen seit einigen Jahren eine Vielzahl neuentwickelter Methoden zur Ermittlung der homo- und heteronuklearen Dipolkopplungen, sowohl durch den Raum als auch vermittelt über Bindungen, zur Verfügung. Als zusätzliche Methoden werden die Röntgen-Nahkanten-Absorptions-Spektroskopie (XANES), die weiteren Einblick in die Verknüpfung der Polyeder gibt, sowie Infrarot- und Raman-Spektroskopie eingesetzt.Es sollen zwei Glassysteme, die aus den Hauptkomponenten Al2O3-SiO2-P2O5 bestehen, untersucht werden, Silico-(alumo-)phosphatgläser sowie (Phospho-)alumosilicatgläser. In beiden Systemen soll der Einfluss von hohen Koordinationszahlen, insbesondere SiO6 in Phosphosilicaten und AlO5 und AlO6 in Alumosilicaten (wobei in letzterem System die hohen Koordinationszahlen durch Anwesenheit zusätzlicher Ionen hoher Feldstärke stabilisiert werden). Glassysteme mit geringen Konzentrationen an Trennstellensauerstoffen und somit hauptsächlich kovalenten Bindungen zeigen üblicherweise erhöhte Festigkeit. Die Kombination mit lokal erhöhten Koordinationszahlen sollte allerdings durch erhöhte Packungsdichten vorteilhaft sein, wenngleich dies vermutlich davon abhängt, ob die erhöhten Koordinationszahlen einen erhöhten ionischen Bindungscharakter (Al) nach sich ziehen oder nicht (Si). Die erhaltenen Ergebnisse zur tatsächlichen Topologie auf kurzen und mittleren Längenskalen werden mit Ergebnissen von mechanischen Untersuchungen mittels instrumentierter Mikro- und Nano-Eindringversuche, Brillouin-Spektroskopie und (in Kooperation) mechanischen in situ-Testverfahren kombiniert. Dabei besteht das Ziel nicht nur darin, makroskopische Größen wie Elastizitätsmodul, Rissbeständigkeit, Bruchzähigkeit und Härte mit der Glastopologie auf kurzen und mittleren Längenskalen zu korrelieren, sondern auch den Weg zu Gläsern mit maßgeblich erhöhter Festigkeit zu ebnen.

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